Nach dem Besuch des k. k. Staatsobergymnasiums in Klagenfurt studierte Bruno Grimschitz ab 1910 Kunstgeschichte an der Universität Wien bei Max Dvořák und absolvierte die Ausbildung am Institut für Österreichische Geschichtsforschung. Deutschnational eingestellt wurde er 1912 Mitglied der Akademischen Landsmannschaft Kärnten in Wien und war als Offizier an der italienischen und russischen Front des Ersten Weltkriegs eingesetzt. 1918 promovierte er mit der Dissertation Die künstlerische Entwicklung Johann Lucas von Hildebrandts und begann im Folgejahr seine berufliche Tätigkeit an der Österreichischen Galerie (ÖG) in Wien als wissenschaftliche Hilfskraft bzw. Assistent; es folgte 1928 seine Beförderung zum Kustos II. Klasse, sechs Jahre später zum Kustos I. Klasse. Ab 1932 lehrte Grimschitz als Privatdozent für Neuere Kunstgeschichte und Museumskunde an der Technischen Hochschule Wien. 1937 erteilte ihm die Universität Wien die Lehrbefugnis im Fach Kunstgeschichte und berief ihn 1941 zum außerplanmäßigen Professor.

Nach dem "Anschluss" Österreichs an das nationalsozialistische Deutsche Reich im März 1938 wurde der Direktor der ÖG Franz Martin Haberditzl vom Ministerium für innere und kulturelle Angelegenheiten aus dem Amt gedrängt und durch seinen langjährigen Stellvertreter Bruno Grimschitz ersetzt. Bereits am 6. April 1938 meldete Grimschitz die Übernahme der kommissarischen Museumsleitung, die das Ministerium mit Erlass vom 24. Mai 1938 vorläufig genehmigte. Mit 20. August 1938 sollte schließlich seine Ernennung zum kommissarischen Leiter und per 28. Dezember 1939 zum Direktor des Museums erfolgen. Grimschitz, Parteimitglied der NSDAP seit Mai 1938, etablierte sich in der NS-Zeit als Multifunktionär und avancierte zu einer der einflussreichsten Persönlichkeiten im Kunst- und Kulturbetrieb der "Ostmark". Abgesehen von seiner unbestrittenen Fachkompetenz wurde in den Beurteilungen des Gaupersonalamtes seine politische Verlässlichkeit hervorgehoben und auf seine nationale Haltung in der "Verbotszeit" hingewiesen. Ab 1929 als Experte für neuere Gemälde in der Kunstabteilung des Wiener Dorotheums tätig, fungierte er seit 1938 als Schätzgutachter für die neu eingerichtete Vermögensverkehrsstelle. Am 22. August 1941 ernannte ihn die Reichskammer der bildenden Künste in deren Ankaufsstelle für Kulturgut zum Sachverständigen für die Verwertung jüdischen Kunstbesitzes. Sein durch die Gutachtertätigkeit erworbenes Wissen setzte er dabei skrupellos ein, wie etwa im Fall von Valerie Honig: hatte er deren Sammlung 1938 mit 49.000 Reichsmark bewertet, so informierte er 1942 das Institut für Denkmalpflege über die Deportation Honigs und ersuchte zwecks möglicher Akquisitionen um Nachforschungen über den Verbleib ihrer Kunstwerke. Im Jänner 1940 übernahm Grimschitz neben seiner Direktorenfunktion in der ÖG die kommissarische Leitung der Gemäldegalerie des Kunsthistorischen Museums (KHM), die er bis zur Einsetzung von Gert Adriani 1941 innehatte. Im Oktober desselben Jahres erhielt Grimschitz die Leitung des neu aufzubauenden Prinz Eugen-Museums übertragen, das im ehemaligen Winterpalais des Prinzen Eugen in der Wiener Himmelpfortgasse untergebracht werden sollte. Sein deutschnational geprägtes Bekenntnis zu einer ländlichen, vitalen und kraftvollen Malerei stand für ihn im Gegensatz zu einer "großstädtisch-dekadenten Kunstauffassung", etwa eines Gustav Klimt. Diese Haltung hinderte Grimschitz jedoch nicht, 1943 im Auftrag des Reichsstatthalters Baldur von Schirach eine umfassende Klimt-Retrospektive im Gebäude der Wiener Secession durchzuführen. Im selben Jahr wurde Josef Dobrowskys zeitgenössisches Bildnis Grimschitz zu der Künstlerhaus-Ausstellung Wiener Bildnisse aus Kreisen der Kunst und Wissenschaft 1900–1943 nicht zugelassen, da es "Elemente der Verfallskunst" aufgewiesen habe. Mit 1. Juni 1944 betraute ihn der Salzburger Gauleiter Gustav Adolf Scheel mit der Leitung des Zweckverbandes "Salzburger Museum", wo er eng mit dem Kunsthändler und "Ariseur" der Wiener Galerie Würthle Friedrich Welz kooperierte.

Am 4. Mai 1945 verwies Grimschitz in einem Artikel in der Tageszeitung Neues Österreich auf seine "weitgehend den nationalsozialistischen Richtlinien ganz entgegengesetzte Erwerbungstätigkeit" während des Krieges, die u. a. Ankäufe von Künstlern wie Lovis Corinth, Oskar Kokoschka oder Egon Schiele umfasste. Dennoch enthob ihn das Staatsamt für Volksaufklärung, Unterricht und Erziehung und für Kultusangelegenheiten per Erlass vom 6. Oktober 1945 aufgrund seiner ehemaligen NSDAP-Mitgliedschaft von seinem Dienstposten als Direktor der Österreichischen Galerie und versetzte ihn mit 31. Oktober 1947 als "Minderbelasteten" in den dauernden Ruhestand. 1956 erhielt Grimschitz seine Lehrbefugnis für Kunstgeschichte an der Universität Wien zurück, die er bis 1963 innehatte. 26 während der NS-Zeit unter der Direktion Grimschitz erworbene Kunstwerke meldete der interimistische Leiter der Österreichischen Galerie Fritz Novotny aufgrund der mit 17. September 1946 in Kraft getretenen Vermögensentziehungs-Anmeldungsverordnung als "arisiertes" Vermögen an. Insgesamt restituierte das Museum in der Nachkriegszeit zwölf Objekte an ehemalige EigentümerInnen bzw. deren RechtsnachfolgerInnen, darunter zehn der als entzogen gemeldeten Werke u. a. aus den Sammlungen Victor Ephrussi oder Alma Mahler-Werfel.