Nach ersten Studienjahren in Philosophie und Rechtswissenschaften in Wien wandte sich Ernst Buschbeck dem Studium der Kunstgeschichte in Berlin, Halle und Wien zu und absolvierte die Ausbildung am Institut für Österreichische Geschichtsforschung. 1913 promovierte er bei Max Dvořák über die französische und spanische Skulptur im 12. Jahrhundert. Er war kurz als Volontär am Kunsthistorischen Museum in Wien, ehe er von August 1914 bis Ende 1918 seinen Militärdienst versah. Anfang 1919 kehrte er an das Kunsthistorische Museum zurück, wo er mit der Reorganisation der österreichischen Museen und der Abwehr ausländischer Forderungen nach österreichischem Museumsbesitz betraut war. Als er 1923 Kommissar für die Innenräume der ehemaligen kaiserlichen Schlösser wurde, begann er gleichzeitig auch in der Gemäldegalerie des Kunsthistorischen Museums zu arbeiten. Buschbeck hielt kunsthistorische Vorträge am Pädagogium der Stadt Wien und war zudem als Kunstreferent für das Neue Wiener Tagblatt tätig. Gemeinsam mit Hans Tietze gründete er die Gesellschaft zur Förderung moderner Kunst in Wien und war Mitbegründer und Vorstand des Wiener Kulturbundes sowie des Vereins für Denkmal- und Stadtbildpflege. Aufgrund seiner oppositionellen Haltung gegen das mittlerweile an die Macht gekommene nationalsozialistische Regime und weil seine Großmutter mütterlicherseits als Jüdin galt, kehrte er von einer Englandreise im Juni 1939 nicht mehr nach Wien zurück. In London arbeitete Buschbeck für die BBC und engagierte sich im Free Austrian Movement. Nach seiner Rückkehr nach Österreich im Februar 1946 konnte Buschbeck seine frühere Stelle an der Gemäldegalerie wieder antreten, deren Direktor er 1949 wurde. 1953 avancierte er zum Administrativen Direktor des Kunsthistorischen Museums. Nach seiner Pensionierung 1954 war er verantwortlich für den Transfer der Czerninschen Gemäldegalerie von Wien nach Salzburg und deren Neuaufstellung in der Residenzgalerie sowie für die Neuaufstellung der Harrachschen Gemäldegalerie im Palais auf der Freyung in Wien.